硅晶体响应与电子—声子耦合的浏览器计算及数值验证

固定晶胞硅的有限位移密度响应、Γ 声子与超软赝势电子—声子耦合：原生／浏览器对照、有限 k/q 采样误差及图表复现方法。

Felix Fei

硅晶体响应与电子—声子耦合的浏览器计算及数值验证

固定晶胞硅的有限位移密度响应、Γ 声子与超软赝势电子—声子耦合：原生／浏览器对照、有限 k/q 采样误差及图表复现方法。

2026-10-14 · Mol2Mat · Felix Fei · revision 2

本文采用有限位移法研究固定晶胞硅的密度响应、Γ 点声子及超软赝势电子–声子耦合。计算在浏览器平面波 DFT 中实现，并以同条件原生结果和直接响应检验数值一致性及四价带 Wannier 插值。Γ 点光学频率为 15.40217 THz；在所测网格外点，粗网格插值的横向声学频率相对差为 21.73 %。研究分别报告离散网格、有限差分和 k/q\mathbf k/\mathbf q 采样的误差，并提供图表复现数据。基态计算见浏览器本机 DFT。

电子密度响应与 Γ 声子

参考结构为固定晶胞的金刚石硅，两原子原胞对应常规立方晶格常数 5.42936 Å。PBE／GBRV 超软赝势（USPP）、20/100 Ha 波函数／密度截断、Γ 中心 12³ 电子积分网格和 36³ 密度网格定义本次计算。价电子密度积分为 8 e；图 1 中的成键密度与位移差密度描述赝势模型下的价电子分布。

36³ 硅密度网格中分数 c=1/4 平面的参考电子数密度及 Si1 沿 x 正负位移的密度变化
图 1. 36³ 网格中分数坐标 c=1/4 的同一切面，正交平面坐标 ξ、η 以 Å 表示。a：ρ₀；b/c：ρ±−ρ₀，Si1 沿笛卡尔 x 位移 ±0.02 bohr，单位 e Å⁻³。差密度色标按 10⁻³ e Å⁻³ 显示；正负图共用对称色标，红为增加、蓝为减少。填色等高线在采样节点间插值；切面外的原子省略。

对第 κ\kappa 个子晶格沿 α\alpha 方向位移 ±δ\pm\delta，两侧自洽态给出密度导数与力常数：

nκα(1)(r)=n+δ(r)−n−δ(r)2δ,Kλβ,καΓ=−Fλβ(+δ)−Fλβ(−δ)2δ.n^{(1)}_{\kappa\alpha}(\mathbf r)=\frac{n_{+\delta}(\mathbf r)-n_{-\delta}(\mathbf r)}{2\delta},\qquad K_{\lambda\beta,\kappa\alpha}^{\Gamma}=-\frac{F_{\lambda\beta}(+\delta)-F_{\lambda\beta}(-\delta)}{2\delta}.

原胞中的位移移动该子晶格的所有周期像，因此它描述 q=Γ\mathbf q=\Gamma 响应，力常数包含跨原胞相互作用的求和。图 1 的正负差密度呈现电子重新分布，中心差分由正负位移的奇对称部分估计一阶导数，在响应光滑时具有二阶步长截断误差。

将步长从 0.02 bohr 减半至 0.01 bohr，浏览器力常数列的相对差为 0.01049 %，密度导数 L² 相对差为 0.11281 %。这些值量化两种步长下响应量的变化，分别用于评估力常数与密度导数的步长敏感性。

图 1b 展示 Si1 周围的局部差密度切片。金色原子标出所考察的周期子晶格，蓝色与橙色分别表示相对参考态的电子耗减与积累；正负位移在同一位置、同一色标下比较。局部裁切突出键附近的空间重排，其边界仅限定观察范围，计算本身仍采用周期原胞。

对称性与密度网格混叠

响应计算中，能量曲率与力导数存在随 SCF 阈值加严仍保留的离散差异。理想结构具有 48 个空间群操作，位移态的对称性较低；共同子群对照减小了两侧结果的差异。倒空间检查将误差定位到非正交原胞网格中的混叠：USPP 增广场 与 部分芯电荷（partial-core）径向场含有密度截断球外的 FFT 角点分量，空间群旋转后的周期回绕改变了这些分量对应的物理 GG 向量。

例如索引 (4,−6,−14)(4,-6,-14) 经旋转及回绕变为 (18,−4,−10)(18,-4,-10)，使 ∣G∣2|\mathbf G|^2 从 276.02145 变为 654.05082 bohr⁻²；100 Ha 密度球要求 ∣G∣2≤200|\mathbf G|^2\le200 bohr⁻²。修复方法在增广场与部分芯电荷场上施加与对称性无关的球形带限投影，并在电子和原子导数中使用相应伴随投影。这样保留 G=0\mathbf G=0、总电子数和自动空间群处理，同时消除球外角点参与对称化的路径。

球形投影后，同一原生参考结构的自动群／共同群能量差从 1.06787×10⁻⁶ Ha 降至 1.86517×10⁻¹⁴ Ha。全步与半步的能量／力曲率差分别为 0.01360 % 和 0.01786 %，表现出对称性修复后的残余离散误差；其步长变化与网格求积误差的贡献相符。

从力常数到 Γ 模式和同步电子响应

力常数经质量加权得到动力学矩阵：

Dλβ,καΓ=Kλβ,καΓMλMκ,DΓeν=ων2eν,eν†eν=1.D_{\lambda\beta,\kappa\alpha}^{\Gamma}=\frac{K_{\lambda\beta,\kappa\alpha}^{\Gamma}}{\sqrt{M_\lambda M_\kappa}},\qquad D^\Gamma e_\nu=\omega_\nu^2e_\nu,\qquad e_\nu^\dagger e_\nu=1.

采用天然硅平均质量 28.085 u，得到三条平移零模和三重简并光学模，频率为 15.40217 THz（513.76109 cm⁻¹）。六列力常数中三列为直接中心差分，三列由空间群关系生成，所以简并部分反映了施加的对称性。声学和规则（ASR）的相对矩阵修改量为 2.45×10⁻⁹，未改变输出精度内的光学频率。

按每原子最大位移 AA 和显示模式 pνp_\nu 组合密度导数，

Δn(r,ϕ)=Acos⁡ϕ∑καpν,καnκα(1)(r).\Delta n(\mathbf r,\phi)=A\cos\phi\sum_{\kappa\alpha}p_{\nu,\kappa\alpha}n^{(1)}_{\kappa\alpha}(\mathbf r).

光学模中两个子晶格反向运动，诱导的密度变化与位移共享相位。相位相差 π 时，电子积累与耗减区域互换；在零位移处，一阶密度响应同时归零。这里的空间分布由六个笛卡尔密度导数组合得到，描述绝热电子重排。

动力学矩阵的本征值为角频率平方 ω2\omega^2。文中的 THz 读数采用普通频率 f=ω/(2π)f=\omega/(2\pi)，波数为 νˉ=f/c\bar\nu=f/c；零点位移与耦合归一化使用角频率 ω\omega。

图 2. Γ 光学模与同步密度响应；PBE/Si USPP、36³ 网格、28.085 u。

超软赝势电子—声子耦合

USPP 电子算符的位移导数

电子–声子耦合的核心是电子算符对原子位移的导数。自洽密度包含屏蔽效应，随后需在同一电子参考空间中投影各个位移态的算符。这里在 12³ 参考密度上作电子 k=Γ\mathbf k=\Gamma 的八带固定密度求解，取三个简并价带构成系数矩阵 CC，并在所有位移态保持 CC 固定。正负扰动态各自自洽；固定密度求解只用于定义参考电子态。

USPP 满足广义本征问题 HC=SCϵHC=SC\epsilon[2]，其中 HH 含局域势、非局域投影子及依赖自洽势的增广项，SS 是非平凡重叠算符。完整投影为

A(u)=C†H(u)C,B(u)=C†S(u)C,A~(u)=A(u)−c(u)B(u).A(u)=C^\dagger H(u)C,\quad B(u)=C^\dagger S(u)C,\quad \widetilde A(u)=A(u)-c(u)B(u).

位移会同时改变 HH 与 SS；在扰动态重叠下重新正交化 CC 则会改变比较的电子基底。固定参考投影使这些贡献能在同一子空间中求导。

对于对齐参考能量 ϵ~0\widetilde\epsilon_0 的 Γ 简并三重态，一阶有效算符为

Gκα=∂καA~−ϵ~0 ∂καB.G_{\kappa\alpha}=\partial_{\kappa\alpha}\widetilde A-\widetilde\epsilon_0\,\partial_{\kappa\alpha}B.

第二项是 USPP 重叠修正。参考三重态展宽为 2.14×10⁻¹⁴ Ha，与最近外部态间隔约 0.09434 Ha，因此可在局部 3×3 复数子空间中处理劈裂。一般有限 k/q\mathbf k/\mathbf q 的电子态输运采用双侧结构，后文将给出具体形式。

势规范与模式归一化

势的常数偏移在 USPP 中表现为 cScS，因此规范对齐需按 A−cBA-cB 进行。JDFTx 的 Vscloc 输出含体积元因子，其物理胞均值为 sum(Vscloc)/detR；直接平均网格元素会额外带入 dV\mathrm dV。以正确物理均值重处理相同 HH/SS 后，Γ 耦合矩阵的相对变化为 2.20×10⁻⁸。势规范影响可以单独量化，这里远小于有限 k/q\mathbf k/\mathbf q 采样误差。

模式顶角使用归一化偏振与零点位移因子[3]：

gmnν(k,q)=∑καℏ2Mκωqν eκα,ν(q) dmn,κα(k,q),∑κα∣eκα,ν∣2=1.g_{mn\nu}(\mathbf k,\mathbf q)=\sum_{\kappa\alpha}\sqrt{\frac{\hbar}{2M_\kappa\omega_{\mathbf q\nu}}}\,e_{\kappa\alpha,\nu}(\mathbf q)\,d_{mn,\kappa\alpha}(\mathbf k,\mathbf q),\qquad\sum_{\kappa\alpha}|e_{\kappa\alpha,\nu}|^2=1.

dd 为按原胞 Bloch 归一化的屏蔽算符导数。Γ x 光学模的显示模式是 (−1,0,0,+1,0,0)，对应每原子零点位移 azpf=ℏ/(4Mω)=0.02416938a_{\rm zpf}=\sqrt{\hbar/(4M\omega)}=0.02416938 Å，故 g=azpf(GSi2x−GSi1x)g=a_{\rm zpf}(G_{\rm Si2x}-G_{\rm Si1x})。宏观 N 胞单声子位移另含 1/N1/\sqrt N；本文采用每原胞顶角约定。

Γ 耦合谱与价带劈裂

Γ x 光学模在价带三重态内给出 −234.755061、约 0、+234.755063 meV 三个耦合本征值，Tr⁡(g†g)\operatorname{Tr}(g^\dagger g)=110219.878143 meV²。对应每原子光学振幅的能级斜率约为 −9.712914、0、+9.712914 eV Å⁻¹。图 3 将这个本征通道谱与实际位移态的去中心能级并置：前者描述线性扰动，后者检验有限振幅下的预测。电子子空间内的酉旋转保留谱与总强度，所以这两个量比单个基底矩阵元更适合表达简并态的耦合。

Γ x 光学模的三个耦合本征值，以及半步与全步真实价带去中心能级和线性预测
图 3. q=Γ\mathbf q=\Gamma 光学 x、电子 k=Γ\mathbf k=\Gamma 三价带子空间，质量 28.085 u，频率 15.40217 THz。a：g 本征值（meV）；b：单子晶格正位移态的去中心广义本征值与一阶预测。δ=0.01、0.02 bohr 的等效每原子光学振幅为 a=δ/2，换算为 Å。
a · Γ 耦合本征通道: 图中数值
数据系列本征通道g / meV
光学 x1-234.755060903851
光学 x28.055578576756846e-7
光学 x3234.75506282715537
b · 位移态与一阶斜率: 图中数值
数据系列等效光学振幅 a / Å去中心 Δε / meV
通道 100
通道 10.006-58.277482317877244
位移态0.0026458860528192057-25.721885407781098
位移态0.005291772105638411-51.48696981405938
通道 200
通道 20.0061.9997815436213104e-7
位移态0.00264588605281920570.04418538200166033
位移态0.0052917721056384110.17673580963932775
通道 300
通道 30.00658.27748279533377
位移态0.002645886052819205725.677700025776417
位移态0.00529177210563841151.31023400442005

全步的劈裂总宽相对误差为 0.000148 %，去中心逐分支误差／谱宽为 0.1719 %；半步逐分支误差为 0.08596 %。总谱宽中的误差抵消使其相对差较小，逐分支误差随步长近似减半，与有限振幅的二阶能级修正相符。全步／半步 GG 矩阵相对差为 0.00202 %。这些指标分别描述顶角的步长敏感性、总谱宽及各分支的有限位移误差。

参考 CC、六个位移态的 HH/SS 投影与复数子空间求解均由浏览器 Worker 得到。这一全占据价带子空间刻画绝热线性扰动下的能级劈裂；将顶角用于散射率还需要电子占据、相空间及更完整的能带与波矢采样。

有限波矢、Wannier 与采样精度

有限 q\mathbf q 的位移连接电子 k\mathbf k 与 k+q\mathbf k+\mathbf q。超胞矩阵 SS 须满足 STq∈Z3S^T\mathbf q\in\mathbb Z^3，局域原子位移经跨原胞相位求和得到目标波矢响应。本文力常数采用 D(q)∝∑RK(R)e−i2πq⋅RD(\mathbf q)\propto\sum_R K(R)e^{-i2\pi\mathbf q\cdot R}，位移采用 e+i2πq⋅Re^{+i2\pi\mathbf q\cdot R} 约定。折叠后的电子态必须同时处理 k\mathbf k 映射、原子平移和 Bloch 相位。

USPP 的一般有限 k/q\mathbf k/\mathbf q 投影采用双侧投影子输运（projector transport）。在合并的超胞电子空间中，投影 AA、SS、参考 H0H_0 与输运 TT 组成

A(u)=A(u)−c(u)S(u)−T(u)[H0−c0I]−[H0−c0I]T(u)†.\mathcal A(u)=A(u)-c(u)S(u)-T(u)[H_0-c_0I]-[H_0-c_0I]T(u)^\dagger.

对正负态中心差分后提取目标电子块。两侧的参考态与位移投影子通过 TT 关联；非局域项、增广项、重叠与势规范共同进入顶角。前述 Γ 三重态使用标量参考能量，这里保留两侧参考 Hamiltonian。

超胞内单原子位移的投影先乘原胞数，转换为每原胞 Bloch 顶角；Wannier 逆变换使用原有 Fourier 权重，质量因子在模式投影时施加一次。非零 q\mathbf q 的 g 通常非 Hermitian，适合通过逆向过程伴随关系、奇异值和 Frobenius 范数比较。声子简并时，总强度与偏振子空间重叠一起描述整组模式。

四价带 Wannier 空间与 k/q 采样

四条占据价带构成无 SOC 的 Wannier 空间，以四个硅键中心 s 型 Gaussian（σ=1.5 bohr）初始化，采用孤立价带子空间［4–6］。浏览器局域化耗时 8.80 s，总展宽 30.87932 bohr²，线性内存峰值约 2.04 GiB。局域化将电子 Hamiltonian 与 EPC 转换为实空间系数，使不同电子 k\mathbf k 与声子 q\mathbf q 的查询可以复用同一组系数。

这里有三个不同层次的网格：12³ 用于参考 SCF 积分；2³ 电子 k\mathbf k 与 2³ 声子 q\mathbf q 定义 EPC 粗采样；插值查询决定如何读取实空间系数。16-Si 的 2×2×2 超胞生成 64 对电子块及六个笛卡尔坐标响应。双 Fourier 相位为 ei2π(−kf⋅Rf+ki⋅Ri)e^{i2\pi(-\mathbf k_f\cdot R_f+\mathbf k_i\cdot R_i)}，其中 kf=ki+q\mathbf k_f=\mathbf k_i+\mathbf q。粗网格能级回插相对差为 6.39×10⁻⁸、EPC 为 2.01×10⁻⁶，反向伴随差为 2.28×10⁻¹³。这检验了 Fourier 变换和归一化；网格外的变化则需用独立响应约束。

粗网格回插与网格外误差

图 4 在 q\mathbf q=(1/4,0,0)、电子 k=Γ\mathbf k=\Gamma 比较 4×1×1 原生直接响应与 2³ 浏览器 Wannier 插值。两条横向声学模从直接计算的 2.79142 THz 降为插值的 2.18472 THz，相差 21.73 %；纵向声学模相差 6.42 %。非简并光学模式 4 的频率误差为 1.244 %，耦合 Frobenius 范数差为 2.610 %，但奇异值谱相对差达到 27.082 %。范数相近的矩阵仍可能把强度分配到不同通道。

q=1/4 的直接声子频率与旧 2³ 插值、非简并模式的范数和奇异值谱差异
图 4. 电子 k=Γ\mathbf k=\Gamma→(1/4,0,0)，声子 q=(1/4,0,0)。原生 4×1×1 直接响应与浏览器 2³ Wannier 插值采用相同质量及原胞归一化。频率按模式排序；奇异值来自模式 4（直接频率 14.52713 THz）的完整 4×4 g。研究配图另列该模式的 Frobenius 范数，便于比较总强度与通道分布。
a · q=(¼,0,0) 的声子: 图中数值
数据系列模式编号f / THz
直接 4×1×112.7914159487584644
直接 4×1×122.791415948758479
直接 4×1×136.891164970010469
直接 4×1×1414.52713250983971
直接 4×1×1514.858058461202567
直接 4×1×1614.858058461202575
2³ 插值12.18471838104395
2³ 插值22.184718381043992
2³ 插值36.448950291167558
2³ 插值414.70789504909964
2³ 插值515.059750602025053
2³ 插值615.059750602025053
b · 模式 4 的耦合奇异值: 图中数值
数据系列奇异值序号σ(g) / meV
直接计算1247.52665773437803
直接计算2176.8351619488328
直接计算3176.8351619488267
直接计算4157.2387559618053
2³ 插值1324.4212393856349
2³ 插值2139.65429207949214
2³ 插值3139.6542920657328
2³ 插值4110.15733487264572

低频简并二重组的总强度误差为 25.21 %，偏振子空间重叠约 0.99995：偏振方向接近，强度却已明显偏移。四个额外电子点的价带插值最大误差为 1.041 meV。结合势规范复查与共同 q\mathbf q 点比较，结果支持粗 k/q\mathbf k/\mathbf q 采样不足的判断，也指出应分别加密电子与声子网格。

分开加密电子 k 与声子 q

增加电子 k\mathbf k 采样可以复用已有位移势；增加声子 q\mathbf q 采样通常需要新的相容超胞。选定 k\mathbf k 的早期单边投影与原生算符一致，却与 Wannier 顶角相差 18.89 %；随后 q\mathbf q=(1/2,0,0)、k\mathbf k=(1/4,0,0) 的六坐标中心顶角采用四次电子投影及 Bloch 旋转，其中部分负算符由对称关系生成。一般 k\mathbf k 点的旋转包含 Bloch 相位，这是从 Γ 推进到有限波矢的主要实现难点之一。

同 k=q=1/4 条件下浏览器和原生的六个频率及同偏振耦合范数
图 5. 电子 k=(1/4,0,0)、声子 q=(1/4,0,0)，4×1×1 超胞、四价带及六坐标响应。原生 g 投影到同一浏览器模式偏振，比较各模式频率与耦合范数。图 4 的电子 k=Γ\mathbf k=\Gamma；本图对应另一电子参考点。
a · 六个声子模式: 图中数值
数据系列模式编号f / THz
原生12.791415948758487
原生22.7914159487585013
原生36.891164970010471
原生414.527132509839717
原生514.858058461202573
原生614.858058461202575
浏览器12.7910523073972784
浏览器22.7910523073972926
浏览器36.890918924662095
浏览器414.526014902597714
浏览器514.85723897348477
浏览器614.857238973484774
b · 相同偏振的耦合范数: 图中数值
数据系列模式编号‖g‖F / meV
原生1134.32254239288076
原生2134.3225423928331
原生3333.6007693248275
原生4271.11770870502596
原生5363.23112763613824
原生6363.2311276361356
浏览器1134.31805112313393
浏览器2134.3180887092938
浏览器3333.6075379333048
浏览器4271.12507983941714
浏览器5363.23825094294926
浏览器6363.2382842370824

浏览器在 4×1×1 超胞中进一步求得 k\mathbf k=q\mathbf q=(1/4,0,0) 的正负自洽态、六坐标顶角和六个模式。图 5 使用同一电子参考与浏览器偏振比较原生结果：六坐标顶角相对差为 0.003375 %，最大频率相对差为 0.013027 %。这个直接点检验有限波矢的浏览器实现；图 4 使用电子 k=Γ\mathbf k=\Gamma，则检验粗网格插值。两种比较分别回答实现与采样的问题。

非对角超胞可降低某些 q\mathbf q 点的原胞数[7]。原生 q\mathbf q=(0,1/4,1/2) 计算使用 det⁡S=4\det S=4 的 8-Si 超胞，以四个正负 x/y 态和电子镜面／反演输运得到六坐标响应。最高频模式为 14.41078 THz，四价带 g 的奇异值为 269.840、165.552、159.913、122.684 meV。其六坐标顶角与粗网格插值相差 19.375 %，各模式奇异值谱相差 3.25–35.55 %，提示加密需要同时考虑 k\mathbf k 与 q\mathbf q。

精度边界与后续采样

本文数据截至 2026 年 10 月 14 日，覆盖固定晶胞硅的密度导数、Γ 声子、价带耦合谱及选定有限 k/q\mathbf k/\mathbf q 点的直接响应。非对角超胞的证据包括原生自洽响应和 Node WASM 固定算符对照；其 Γ 平移残差的带符号频率为 −0.18204、+0.07005、+0.10114 THz，负号表示负动力学矩阵本征值对应的虚频。网格加密诊断表明求积误差参与该残差。4³ k\mathbf k／4³ q\mathbf q 采样与独立 q\mathbf q=1/3 响应属于后续收敛研究。

定量结果对应固定晶格、PBE/USPP、所列截断与积分网格以及四条占据价带。响应量的收敛评估以截断和积分网格加密、有限位移步长比较及网格外直接响应为依据。导带散射、迁移率和超导性质的计算另需覆盖目标能带、电子占据与全布里渊区的相空间积分。

计算性能与内存需求

有限位移计算需要多个自洽态，因此完整电子求解耗时是响应计算的重要成本。图 6a 的同机水分子对照中，SIMD 与四线程配置将完整求解中位耗时从 162.04 s 降到 97.79 s，减少 39.65 %。

多核、FFT 阈值和缓存的三组完整求解耗时及全部成功样本
图 6. Apple M1 Pro，32 GiB。a：水，Chrome 155 Worker，中位数（n=2/2）；b：CH₄，Node WASM 八线程，均值（n=2/2）；c：投影缓存前后的成功样本中位数，前两项为浏览器八线程，后三项为 Node 单线程。点表示每次运行，乙烯酮优化前仅一次完成。各面板采用独立的同任务对照。

CH₄ 的对照采用 128³ 波函数网格、168³ 密度网格和八线程 Node WASM，在相同输入与求解条件下比较两个版本。完整求解平均耗时从 157.659 s 降至 65.870 s，减少 58.22 %。

后一轮版本比较中，乙烯酮和 NH₄⁺ 的浏览器中位耗时分别减少 31.47 % 和 24.92 %；单线程 Node WASM 的 Si、Al、Fe 分别减少 31.02 %、4.09 % 和 8.66 %。各面板采用独立的同条件对照，计时条件和重复次数见图注与方法部分。

Wasm32／Memory64：内存容量与执行开销

并行缩短耗时，地址空间则决定任务能否装入内存。Wasm32 的线性地址空间上限为 4 GiB；线程共享数值数组，投影缓存、线程栈和中间矩阵仍占用空间。响应计算还需保留波函数、位移势与输出，因此线性内存高水位和浏览器进程占用需要分别估计。

Memory64 扩展了寻址范围，也带来执行成本。同机 ABBA 完整求解中，NH₄⁺ 八线程 Chrome Worker 的 wasm32／wasm64 均值为 53.915／57.746 s，后者增加 7.10 %；单线程 Node 的 Al 为 43.774／51.714 s，增加 18.14 %。这组有限样本支持小超胞继续使用 wasm32，同时把更大任务的容量需求与速度分开评估。FFT 编译选项及局部索引优化未显示可靠的完整任务改善，相关微基准列于方法部分。

方法、数据与来源

硅原胞晶格向量为 (0,5.13,5.13)、(5.13,0,5.13)、(5.13,5.13,0) bohr，原子位于 (0,0,0) 和 (2.565,2.565,2.565) bohr。采用 PBE/GBRV Si USPP、20/100 Ha、Γ 中心 12³ 参考电子积分、28.085 u，无 SOC 和自旋极化；全步／半步为 ±0.02／±0.01 bohr，末两轮 SCF 残差均低于 10⁻⁹。原始力常数及 ASR 修正分别保存，均匀平移相对残差为 1.73×10⁻⁹。

性能计时使用 Apple M1 Pro、32 GiB。水分子 Chrome 155 ABBA 同时包含 SIMD 和选择性四线程；CH₄ 为八线程 Node WASM 交错对照，计入初始化、SCF、力与输出，各臂两次，一次优化后运行 36 轮，其余 37 轮。投影缓存浏览器实验为 Chrome 155 八线程，周期样本为单线程 Node WASM。乙烯酮优化前成功一次、优化后两次，另一次旧版停滞，其余样本各两次。各实验基线独立，水单线程构建也与网站发布构建不同。

FFT 微基准中，128³ 复数正反变换中位耗时为单线程 58.759 ms、八线程 14.740 ms；168³ 实数变换为 67.134／15.108 ms，计时范围为变换执行。完整任务与微基准分别报告初始化、数值操作及输出范围。

浏览器／原生误差使用同一方法与参考态逐量比较。Wannier 的 HH、U、HePh 相对差为 1.51×10⁻¹¹、1.00×10⁻¹¹、5.25×10⁻¹³；同一 Γ 矩阵的浏览器／NumPy 本征值差为 1.82×10⁻¹² meV。4×1×1 浏览器正负态耗时 1168.763／1349.367 s，线性内存峰值各 1.622 GiB。下表将实现差、步长差与插值误差按物理量列出。

表 1. 响应与耦合的误差尺度
比较量结果含义
球形带限六态：浏览器／原生能量 / 力 / 密度1.190 × 10⁻¹³ Ha; 7.951 × 10⁻¹¹ Ha bohr⁻¹; 1.854 × 10⁻⁹同方法移植一致性
Γ 力常数／密度半步相对差0.01049 % / 0.11281 %有限差分稳定性
Γ 劈裂全步谱宽／去中心分支0.000148 % / 0.1719 %不同谱指标
Γ G 全步／半步矩阵相对差0.002022 %步长检查
Γ 复数谱后处理浏览器／NumPy本征值1.82×10⁻¹² meV同一矩阵对角化
Wannier 回插电子／EPC6.39×10⁻⁸ / 2.01×10⁻⁶变换及归一化
2³ 离网模式 4频率／范数／谱1.244 % / 2.610 % / 27.082 %实测插值误差
浏览器 k=q=1/4六坐标／频率最大差0.003375 % / 0.013027 %直接点跨实现对照

数据与复现方法

raw-results.json.gzip 提供图中响应量及其来源记录，summary.csv 提供完整求解时间。图表与交互曲线使用相同数值，可据此复现曲线、差值和统计量。

计算复现采用方法部分的结构、赝势、截断、k/q\mathbf k/\mathbf q 网格、位移和参考电子空间，并按原始误差定义比较结果。性能复测同时记录设备、线程数、初始化范围与重复次数。

Data and sources

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  5. JDFTx phonon: finite displacement, saveHsub and supercell conventions.
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  9. Mol2Mat: performance benchmark configurations and software versions.
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