GFN2-xTB 与 CREST：浏览器实现与性能演进

本文比较 GFN2-xTB 电子结构、ASE 几何优化与 CREST 构象搜索的原生及浏览器实现。Revision 1 记录数值一致性与并发曲线，Revision 2 评价完整任务性能。在同一设备、相同采样协议的乙醇、正丁烷和正己烷 quick 任务中，Revision 2 相对 Revision 1 的完整任务中位耗时降低 27.3–45.5 %。公开数据支持逐次测量、统计量和构象输出的复核。

两轮测量的日期与条件

原生与 Revision 1 的同机测量于 2026 年 10 月 8 日完成，Revision 2 于 10 月 9 日测量。图中的三版本比较使用这一历史参照；局部优化另有预热、交错执行的配对实验。GFN2 单点与 ASE 优化的并发曲线仍来自 Revision 1，Revision 2 的完整任务测量覆盖乙醇、正丁烷和正己烷。

科学参数与运行条件

实验在同一台 Apple M1 Pro（8 性能核、2 能效核，32 GiB 内存）上运行。两端使用浏览器 RDKit ETKDGv3／MMFF94 生成的同一组显式含氢坐标。GFN2 对照为 tblite 0.7.0 与原版 ASE 3.29.0；统一气相中性闭壳层、双精度、accuracy 1.0、300 K 电子温度及 0.05 eV Å⁻¹ BFGS 收敛阈值。全部优化在 1000 步上限前收敛。

各配置重复三次，图中为中位数与最小至最大值。1／2／4 和追加的 8／10 配置分批运行，批内顺序跨轮轮换，科学任务顺序执行。系统后台服务保持运行，主机负载逐次记录。原生 GFN2 设置 OpenMP／BLAS 线程环境；浏览器 1 为主 Worker 串行路径，2／4／8／10 为轨道对子池并发。

CREST 原生对照与浏览器计算采用匹配版本和随机序列，保留完整 quick 协议的阶段、时长、精度与收敛条件。原生对照与浏览器的轨迹状态协议分别记录，因此加速比以相同浏览器协议下的配置为基准。公开数据保留固定坐标、逐次结果与资产校验值。

GFN2 数值一致性

每个浏览器单点与优化结果均在完整双精度最终坐标上由原生 tblite 独立复算。最大能量差为 1.124 × 10⁻⁷ Ha，相当于 7.050 × 10⁻⁵ kcal mol⁻¹；最大梯度分量差为 3.736 × 10⁻⁶ Ha bohr⁻¹，电荷与偶极差分别为 1.823 × 10⁻⁹ e 和 7.631 × 10⁻⁹ D。四项指标均满足既有的移植一致性标准。

从相同起始坐标执行原版 ASE BFGS，两端所有优化的收敛状态和步数相同，逐步轨迹的最大坐标差为 7.500 × 10⁻⁵ Å。能量、力和优化路径的一致性表明，浏览器实现保留了本组分子的原生数值行为。轨迹按六位小数记录，最终电子性质复算使用完整精度坐标。

单点与几何优化性能

浏览器单 Worker 几何优化的计算中位数为：乙醇 0.090 s、阿司匹林 1.226 s、咖啡因 0.414 s、正二十烷 0.704 s、正四十烷 6.038 s。对受测的常见小分子，原版 GFN2 与 ASE 计算已进入亚秒至秒级。

正四十烷优化在 4 路子池下为 5.475 s，较串行改善 9.3 %。并行部分为轨道对积分，ASE 控制、SCC 和矩阵运算仍承担串行成本；小任务更适合串行，较大结构可受益于适度并发。这组任务的原生单线程耗时更短。

并发曲线

1、2、4、8、10 配置的完整曲线显示，最佳并发取决于任务结构。正四十烷几何优化的 8、10 路中位数分别为 5.626、5.563 s，本机以 4 路最快；CREST 多轨迹搜索则在 8–10 路获得最大收益。任务级并行比单次电子计算内部并行具有更大的扩展空间。

实测优化结构

阿司匹林、咖啡因和正四十烷分别代表多官能团芳香分子、含氮杂环和长链体系。浏览器完成 21、24、122 原子的原版 ASE BFGS 优化，分别在 56、12、18 步收敛。下方模型直接读取本次计算的最终坐标，旁列能量、最大力与优化步数。

完整 CREST 搜索并行

浏览器 CREST 在完整 MTD／MD 轨迹和优化批次之间分配工作，保留 iMTD-GC quick 的试探与正式元动力学、分子动力学、优化、遗传交叉及 CREGEN 整理。各轨迹使用独立电子状态与固定随机流，阶段结束后按逻辑编号汇合结果。

乙醇在 8 路并发下由 27.52 s 降至 6.77 s（4.07×）；正丁烷在 8 路下由 70.18 s 降至 14.15 s（4.96×）；正己烷在 10 路下由 244.88 s 降至 44.98 s（5.44×）。耗时为三次重复的中位数，包含完整搜索与结果处理。

每个分子的 15 次浏览器搜索均产生逐字节一致的完整构象 XYZ，并保留相同调用数与实际种子序列。45 次搜索累计执行 690,735 次搜索阶段 GFN2 能量／梯度调用。并行收益来自相同计算工作的并发执行。原生对照使用 CREST 3.0.2、匹配随机流与 1 线程，保留原 SCC 缓存链；浏览器各并发使用同一独立轨迹协议。图 4 中原生耗时供实现对照，加速比由浏览器各并发之间计算。

候选集合与原生复算

乙醇、正丁烷与正己烷的浏览器搜索分别输出 3、2、26 个 CREGEN 候选。与原生搜索的最低电子能量差分别为 1.00 × 10⁻⁸、2.80 × 10⁻⁷、2.70 × 10⁻⁷ Ha。图 5按各端最低能量归零，显示完整候选集合的相对电子能量。

全部 31 个浏览器候选均由原生 tblite 在相同坐标上独立复算，最大能量差为 5.137 × 10⁻⁹ Ha，候选最大力不超过 0.01781 eV Å⁻¹。动力学采样对电子状态延续和微小数值差异敏感，两端的候选集合有所不同；各浏览器并发配置的完整集合保持一致。

资源与计时边界

独立轨迹 Worker 各自持有科学运行状态，支持多核执行并增加内存需求。8–10 路 CREST 的 Chrome 进程树 RSS 约为 4.7–5.7 GiB，适合结合设备内存选择计算并发。浏览器数值为 250 ms 采样的进程树 RSS 总和，原生数值为单个进程峰值；两者统计范围分别列示。

计时在引擎资源预载后开始，每次新建主 Worker 与子池。GFN2 计算区间包含 ASE、电子性质与首次子池启动，完整任务另含 RDKit 和主计算模块准备。初始化单独记录，去重预载资源为 169.3 MiB；CSV 同时提供 CPU 秒、内存和主机负载。

版本比较条件

两版采用相同科学参数、随机序列、数值精度及结果比较准则。完整任务包括构象搜索、结果校验与最终构象的性质复算；逐次测量保留对应版本与计算环境。

三版本完整任务比较

三版本比较采用原生单线程与两版十子 Worker 浏览器路径。每组 $n=3$，图 7 中为中位数和最小至最大值；原生与 Revision 1 使用 10 月 8 日记录，Revision 2 使用 10 月 9 日记录。R2 的乙醇、正丁烷和正己烷中位数为 4.99、8.76、24.53 s，较 R1 降低 27.3 %、40.2 %、45.5 %。

R1/R2 中位耗时比依次为 1.38、1.67、1.83；原生/R2 比依次为 1.58、2.40、2.81。浏览器两版具有相同任务边界和采样协议；原生参照描述另一执行路径的完整墙钟时间。

原生计时覆盖进程启动至完整搜索文件输出；浏览器计时在资源和父 Worker 就绪后开始，覆盖搜索、结果校验及最多十个构象的性质复算。原生采用 SCC 状态缓存链，浏览器采用阶段入口电子态初始化的独立轨迹协议。[8, 3, 4] 各端候选集合按实际输出保存。

这些耗时比是该设备、版本与三个输入的样本统计量。每组极差描述三次观测的离散程度；估计跨设备性能或统计置信区间时，应另行设计重复测量并固定任务边界。

子任务性能对照

正己烷分子动力学与构象优化子任务在单实例 Node 环境中进行预热后交错测量。三个版本的 MD 各测两次，构象优化各测八次；最终版本相对基线的中位耗时分别降低约 11.7 % 和 9.0 %，数值结果和电子态逐位一致。子任务与完整搜索采用各自的计时边界。

数值与运行验证

九次完整浏览器任务均正常终止。与 Revision 1 对应结果比较，起始几何、完整构象 XYZ 文件、随机种子序列、E/G 调用次数，以及保留构象的全精度坐标和电子性质均一致。乙醇、正丁烷和正己烷的 E/G 调用次数分别保持为 10,593、13,071 和 22,385。原生同坐标验证沿用 Revision 1 的候选构象证据，并核对了新版结果与对应坐标、能量和性质的一致性。

局部积分验证分别覆盖值积分与梯度积分各 25 组 s 至 g 壳层组合，最大绝对差为 $2.78\times 10^{-16}$ 和 $7.77\times 10^{-16}$，均低于 $10^{-12}$ 的分量容差。正丁烷、正己烷和咖啡因还用于冷启动、状态复用、几何更新、性质请求及电子态恢复验证，共覆盖每个体系七个阶段。咖啡因仅作为内核数值控制体系，CREST 并行测量范围仍为前三个测试体系。

真实运行记录绑定具体内核、任务资产与数值控制，任务生命周期见公共执行说明。

每次计算保存输入、版本、执行配置与结果，支持进度查看、取消、保存和恢复。性能比较分别报告预热短任务、新建计算实例的完整搜索、单实例子任务与原生进程结果。

任务耗时包含数值计算、进度处理与结果回传。各文章明确初始化范围、输入、重复次数和输出一致性，复测采用相同的计时入口与停止条件。

Revision 1 的公开原始记录包含 354 次执行，Revision 2 包含 9 次完整任务和 18 条原生／R1 参照。各轮 raw-results.json.gzip、summary.csv、候选复算与来源记录可用于复现性能汇总和保存输出的一致性比较。按相同分子、版本、并发和重复编号分组，排除记录中标明的初始化或预热区间，重新计算中位数、最小值、最大值及 R1/R2 耗时比。

计算重跑采用记录中的显式含氢坐标、GFN2／ASE／CREST 版本、quick 协议、随机流和数值条件。性能复测同时固定硬件、线程／Worker 配置与计时边界。后续咖啡因研究见GFN2/CREST 咖啡因研究。